國際社會專家學者越來越關注氣候變化和臭氧損耗物。氧化亞氮(N2O)在這兩個問題中都扮演著重要的角色,它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烴(CFC)之后的第四重要的溫室氣體,具有長達120年的壽命,其全球變暖潛能約為CO2的300倍。由于N2O是平流層一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要來源,會催化臭氧破壞,目前N2O被公認為人類最重要的平流層臭氧消耗物質。開展氣候變化和臭氧損耗物這兩個方面的研究,有必要對氧化亞氮濃度的分布特征進行監測。由于地面監測在地理空間上覆蓋有限,且大氣上層氧化亞氮的濃度變化相對較大,因此衛星遙感是氧化亞氮濃度監測的重要手段。衛星遙感空間連續監測特征,目前被用來監測多種大氣成份,包括氣態污染物、溫室氣體、云和氣溶膠等,但由于氧化亞氮在空氣中含量較少,其吸收特征容易受到其他吸收干擾,目前反演難度較大,國內外研究較少。開展我國的氧化亞氮衛星遙感反演,掌握氧化亞氮濃度時間和空間分布變化特征,可為我國應對氣候變化提供數據支撐。


目前通常使用兩種技術來觀測平流層氧化亞氮濃度,一種使用太陽掩星觀測,另一種是臨邊觀測。近些年,利用熱紅外探測儀(thermal infrared sounder,TIR)可以提供對流層中上層氧化亞氮濃度的分布情況。EOS/Aqua上的大氣紅外探測儀(the atmospheric infrared sounder,AIRS)是一種穩定的高光譜TIR探測儀,自2002年以來已進行了較長時間的觀測,并已成功用于痕量氣體反演,如CO2,CH4和CO等,本工作基于高光譜衛星遙感數據,利用最優估計法,反演出我國氧化亞氮濃度的時間和空間變化情況,從而為我國應對氣候變化提供數據支撐。


1反演算法


1.1算法描述


熱紅外氧化亞氮反演,受很多因素影響,如溫濕廓線、地表溫度、CH4等。基于貝葉斯理論提出的最優估計法是求解這一類問題的通用方法,該方法的核心思想是,通過構建目標函數和選擇尋優策略,在先驗誤差協方差矩陣和觀測噪聲協方差矩陣的限定下,以迭代的形式逐步逼近真值。


在之前研究的基礎上,基于AIRS數據,通過計算不同通道的氧化亞氮權重函數,選取最佳信息層,假設其他氣體的吸收信息為“噪聲”,氧化亞氮的吸收信息為“信號”,模擬比較不同氣體的透過率和吸收強度變化,綜合選取通道信噪比最高的,作為反演通道集,最終利用最優估計法開展氧化亞氮廓線反演,進一步計算柱濃度。其中,算法所需的大氣廓線包括溫度、濕度和臭氧,以及地面參數包括地表溫度和發射率由AIRS二級產品種提取,輻射值采用經過晴空訂正后的產品。


1.2地面驗證


選擇德克薩斯州沿海海洋觀測網(Texas Coastal Ocean Observation Network,TCOON)中加拿大站點2010年7月—9月的有效觀測值均值,同時選取對應的衛星遙感反演結果均值進行比對,選取原則為:(1)衛星過境時間地面觀測時間間隔不超過1 h;(2)衛星過境點與地面觀測點距離在1度以內。


驗證結果如圖1所示,衛星遙感與地面觀測結果一致性較好,相關系數r為0.73,驗證樣本數為7月—9月內的23個有效值。

圖1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱濃度與Eureka站點觀測結果對比


2中國及周邊國家地區氧化亞氮濃度時空變化特征分析


2.1月均值變化


在利用驗證結果完善反演算法的基礎上,開展了我國氧化亞氮濃度的時空變化反演分析。如圖2所示為2011年我國氧化亞氮濃度的月均值分布圖,時空分布顯示,我國氧化亞氮濃度月度間變化比較明顯,從1月份開始,氧化亞氮濃度逐月遞增,8月份最高,之后逐月遞減。

圖2 2011年我國大氣氧化亞氮的月均值變化

在2011年和2012年夏季,我國及周邊國家如印度、巴基斯坦、哈薩克斯坦和吉爾吉斯坦等國,氧化亞氮濃度均為最高,在冬季降到最低。低緯度地區氧化亞氮會被布魯爾-多普森環流,傳輸至平流層,從而向高緯度地區擴散、沉降。對于我國夏季氧化亞氮濃度高值區,除了本地農業等排放外,還會在一定程度上受到平流層的傳輸和沉降影響。

圖3 2011年我國及周邊國家的N2O濃度月均值變化


2.2季均值變化


2011年我國氧化亞氮濃度的季節均值變化:氧化亞氮濃度在夏季(6月—8月)達到最高值,春、秋季次之,冬季最低。氧化亞氮的人為排放源主要來自于農業排放,其他一些較小的排放源來自工業、城市垃圾和化石燃料燃燒等。而我國為了用僅占全球7%的耕地,養活占全球22%的人口,近年來積極推進農業集約化規模化發展,這也導致了對氮肥的大量使用,增加了氧化亞氮的排放量。從反演結果來看,氧化亞氮的高值區分布和我國的農業集約化發展情況一致,尤其在西北地區、西南地區和南部地區,在夏季氧化亞氮濃度急劇升高。


2.3年均值變化


赤道地區氧化亞氮濃度年均值始終處于高值區。Prinn將全球范圍劃分為四個緯度帶,即北緯90°—北緯30°、北緯30°到赤道、赤道到南緯30°、南緯30°到南緯90°共四個區域。通過分析四個區域內十年的氧化亞氮濃度數據,發現北緯30°到赤道這個區域內,氧化亞氮濃度最高。本文反演結果和該分析較為一致。由我國2004年、2006年和2011年—2013年,5年的年均值分布結果顯示,我國氧化亞氮濃度高值區主要集中于南部地區,濃度隨緯度的升高而遞減,均勻分布,年際之間濃度變化不大。


3結論


在前述氧化亞氮廓線反演研究的基礎上,優化了高光譜反演通道選取,在地面驗證的基礎上,完善反演算法,并給出了我國及周邊國家氧化亞氮濃度的時空分布圖,結合我國農業發展的實際情況,分析了我國氧化亞氮濃度的月度變化、季節變化和年際變化,得到我國氧化亞氮濃度的時空變化特征。在下一步研究中,將把算法推廣到同類載荷跨軌紅外探測儀(The Cross-Track Infrared Sounder,CrIS)和紅外大氣探測儀(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer,IASI)中,通過和AIRS數據的結合將使我們能夠獲得20多年的氧化亞氮觀測數據,作為目前地面觀測、航空觀測和平流層衛星觀測的補充數據,將有助于我們獲得氧化亞氮的三維立體分布、變化趨勢以及在大氣中的傳輸等,為我國氧化亞氮減排政策提供科學依據。